Mercedes Legrand est née à Almodavar-del-Campo,
Espagne. Ses deux parents étaient belges.
Legrand a passé ses premières années en Espagne, elle a étudié à Bruxelles, en Angleterre et en Allemagne. Legrand a fréquenté l’Académie des Beaux-Arts de Bruxelles de 1916 à 1919.
Legrand a épousé le peintre et critique d’art Roger Van Gindertael. Elle participe à la création du magazine avant-gardiste Héliante. Au début des années 1920, elle s’installe à Paris.
Legrand a exposé au Salon des Tuileries, au Salon d’Automne et dans diverses expositions collectives dans les galeries parisiennes. Elle expose également dans plusieurs galeries à Bruxelles alors qu’elle vit encore à Paris. En 1924, elle travaille comme designer pour le journal français Le Matin.
Elle a exposé avec de nombreux artistes d’avant-garde de sa génération, tels que Mané Katz, Pougny, Dufy, Friez, Lhote, Vuillard et Rouault. Elle a également présenté plusieurs expositions individuelles à Paris, dont la Galerie Zak en 1935. Eugenio d’Ors a écrit l’essai de catalogue pour cette exposition. André Salmon a également écrit un essai pour une autre exposition.
En 1937, elle se remarie avec le peintre Edmond Kayser et devient directrice de l’École des arts décoratifs de Limoges en 1938. Le couple s’installe alors à Limoge. C’est à cette époque que Legrand commence à travailler la céramique et l’émail. En 1941, elle fuit la Limoge occupée par les nazis à cause de son héritage juif. Elle se réfugie près d’Avignon. Legrand peint de nombreuses toiles. On pense qu’elle est morte d’un empoisonnement chimique acide résultant de la production d’émail.
On sait que très peu de ses œuvres existent. Elle a été influencée par le cubisme et l’opacité de Paris après la Première Guerre mondiale. Ses peintures ont une qualité superbement moderne et mystérieuse qui semble venir d’être bien voyagé à un jeune âge.
Comme beaucoup de ses contemporains, l’œuvre de Legrand est presque tombée dans l’oubli, mais récemment les collectionneurs sophistiqués s’intéressent de plus en plus à son œuvre.